Conception, études structurelles, spectrales, DFT et analytiques de nouvelles nano

Aug 30, 2023

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 17451 (2022) Citer cet article

1294 accès

Détails des métriques

Un nouveau complexe nano-palladium (II) base de Schiff (C1) est synthétisé par la réaction entre le chlorure de palladium et la base de Schiff N, N'-1, 2-phénylène) bis (3 -aminobenzamide (A1). Les composés préparés ont été caractérisés par analyse élémentaire, spectroscopie ultraviolette-visible (UV-Vis), spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR), microscopie électronique à balayage (SEM), microscopie électronique à transmission (TEM) et analyse thermogravimétrique (TGA Une méthode combinée de sublation de solvant-ICP OES a été étudiée pour la préconcentration, la séparation et la détermination de traces de palladium (II) dans des milieux d'origine diverse à l'aide du ligand de base de Schiff (A1). Les différentes variables expérimentales qui affectent l'efficacité de la sublation (S, %) ont été étudiées en profondeur, à savoir : pH de la solution d'échantillon ; quantités de A1, Pd (II) et TBAB ; type et quantités de tensioactifs, types de solvants organiques, température et temps d'agitation. La méthode implique la détermination de traces de palladium (II) après séparation sélective par sublation de solvant, éliminant ainsi l'effet des ions étrangers et augmentant la sensibilité. Aussi, le palladium est dosé directement dans la phase organique, ce qui diminue le temps de dosage et sa perte lors du dosage. Dans des conditions optimales, la plage linéaire de Pd (II) était de 10,0 à 100,0 ngmL-1. Le coefficient de détermination, la limite de détection (LOD) et la limite de quantification (LOQ) étaient de 0,9943, 21,29 ngL-1 et 64,5 ngL-1, respectivement. Cette méthode de sublation a été appliquée à des échantillons réels et des récupérations de plus de 95 % ont été obtenues dans les échantillons dopés avec un facteur de préconcentration de 100. Le mécanisme de sublation par solvant des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)2] est discuté. L'étude informatique a été estimée pour approuver la géométrie des composés solides isolés.

Le palladium, en tant que métal précieux, joue un rôle très important dans l'industrie moderne en raison de ses propriétés physiques et chimiques attrayantes telles qu'une excellente résistance à la corrosion, une thermoélectricité stable et une activité catalytique élevée. Le palladium a été largement utilisé dans l'industrie électronique, dans la production d'appareils dentaires et médicinaux, dans l'hydrogénation, la déshydrogénation et la synthèse organique et dans les convertisseurs catalytiques automobiles. On rapporte actuellement que plus de 50 % de la production mondiale de palladium est consommée chaque année dans la production d'autocatalyseurs1 En raison de l'utilisation étendue du palladium dans les industries modernes, l'émission de ce métal dans l'environnement a considérablement augmenté2 des traces de palladium dans les échantillons d'eau est d'une grande importance. Cependant, il n'est souvent pas possible de faire des déterminations directes du palladium en employant les techniques analytiques connues en raison de sa concentration faible ou même extrêmement faible ainsi que des effets de matrice1 La pré-concentration et la séparation couplées à une technique très sensible est l'une des meilleures façons de résoudre ces problèmes. Il existe de nombreuses approches pour la préconcentration et la séparation, telles que l'extraction liquide-liquide 5,6 l'extraction en phase solide7,8,−9, l'échange d'ions10,11 et HPLC12 et CPE13

Un système d'extraction de chélate est largement utilisé pour la pré-concentration des éléments traces avant la détermination par spectrométrie d'absorption atomique (AAS). Les extractants chélatants hydrophobes ont acquis un grand intérêt pour la séparation des ions métalliques14. Une technique de flottation est également utile pour séparer les ions inorganiques de grands volumes de solutions d'échantillons. Des techniques de précipitation et de flottation ionique ont été développées pour déterminer de nombreux types d'éléments avec un rapport de concentration élevé15,16,17,18,19,20. Récemment, une technique de sublation par solvant21,22 a été développée et utilisée comme méthode combinée de flottation et d'extraction par solvant23 avec les avantages des deux techniques.

Les ligands de base de Schiff fournissent une excellente plate-forme en chimie de coordination pour le développement de nombreux systèmes de ligands avec une liaison contrôlable aux ions métalliques24,25,26. Les ligands de cette classe pourraient potentiellement stabiliser les métaux dans différents états d'oxydation et induire une stabilité dans des catalyseurs homogènes et hétérogènes, ce qui est particulièrement utile lorsqu'ils sont considérés dans des perspectives d'activité catalytique27. Les complexes métalliques dérivés des bases de Schiff ont trouvé des applications dans différents domaines de recherche, y compris, mais sans s'y limiter, le magnétisme moléculaire, la catalyse et les sciences médicales28. Malgré de nombreux rapports concernant les bases de Schiff en tant que ligands dans la chimie de coordination des métaux de transition et leurs diverses applications, aucune recherche n'a été rapportée concernant les complexes de palladium supportés par des ligands de base de Schiff pour la sublation par solvant de Pd (II). La présente étude est basée sur le fait que les éléments du groupe du platine forment facilement leurs complexes avec des composés thio-organiques ou des alkylamines à longue chaîne29.

Gardant à l'esprit l'importance mentionnée des complexes de palladium et dans la continuité de nos travaux récemment publiés30, la synthèse et la caractérisation du complexe de nano-palladium (II) (C1) avec la base de Schiff N, N'-1, 2-phénylène) bis (3-aminobenzamide ligand (A1) sont décrites dans cet article.

Une étude de la littérature a montré qu'aucune tentative n'a été trouvée pour l'utilisation de N, N'-1, 2-phénylène) bis (3-aminobenzamide ligand base de Schiff (A1), TBAB, tensioactif acide oléique (HOL) et MIBK dans la détermination par sublation par solvant-ICPOES du palladium (II). Dans le présent travail, un certain nombre de variables expérimentales ont été évaluées, par exemple le pH, la concentration de métal et de ligand, la température, etc. Des échantillons tels que des échantillons de rivière et d'eau de mer ont également été analysés.De plus, des études de théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) ont été menées pour rationaliser le travail expérimental et étayer les résultats obtenus.

Tous les solvants et produits chimiques utilisés étaient de qualité analytique et ont été utilisés sans purification. Tous les articles en verre ont été plongés dans de l'eau bidistillée et séchés dans un four à 80 °C. Le chlorure de palladium (II) hydraté PdCl2.2H2O et le % de bromure de tétrabutylammonium (TBAB) (pureté de 99,5 %) ont été obtenus auprès de Sigma Aldrich. Une solution mère de 1 × 10−4 M Pd (II) a été préparée en dissolvant 0,00106 g de PdCl2.2H2O dans 100 ml d'eau bidistillée en ajoutant 1,0 ml de HCl concentré. Une solution mère de 1 × 10-3 M de l'agent chélatant du ligand de base de Schiff (A1) a été préparée en dissolvant 0,04385 g de ligand de base de Schiff (A1) dans 100 ml d'éthanol. Une solution mère de 6,36 × 10−2 M d'acide oléique (HOL) a été préparée à partir de la qualité alimentaire avec sp. gr. 0,895 en dispersant 20 ml de HOL dans un litre de kérosène. Une solution mère de bromure de tétrabutylammonium à 0,1 % (TBAB) a été préparée en dissolvant le solvant dans de l'eau bidistillée.

Pour la technique de sublation au solvant, deux types de cellules de flottation ont été utilisés31. Le type 1 était un tube cylindrique en verre gradué de 16 mm de diamètre intérieur et de 290 mm de longueur avec un bouchon en haut et un robinet en bas. Cette cellule a été utilisée pour ajuster les facteurs affectant l'efficacité du processus de sublatation. Le second était un tube cylindrique de 6,0 cm de diamètre intérieur et de 45 cm de longueur avec un robinet d'arrêt à l'amorçage et a été utilisé pour la séparation des analytes étudiés des volumes assez importants.

Les analyses élémentaires (C, H, N, M) ont été effectuées à l'aide d'un Costech ECS-4010- Analyzer.

Les spectres infrarouges à transformée de Fourier (FT-IR) ont été enregistrés avec un spectrophotomètre JASCO FT/IR-460 avec l'utilisation de comprimés de KBr dans la plage de 400 à 4000 cm-1 à température ambiante.

Des spectres ultraviolets visibles (UV-Vis) ont été obtenus pour le ligand préparé (A1) et le complexe (C1) en utilisant un spectrophotomètre PerkinElmer 550 dans une cellule de quartz de 1 cm dans de l'éthanol sur une plage de 200 à 900 nm.

Des traces de Pd (II) ont été détectées par spectroscopie d'émission plasma-optique couplée à l'inductance (ICPOES) à l'aide d'un spectromètre Varian modèle Varian Vista Pro, CCD simultané. Les paramètres optimaux sont indiqués dans (tableau S1).

La base de Schiff (A1) est préparée selon nos travaux récemment publiés30. La base de Schiff (A1) a été produite par reflux d'un acide 3-aminobenzoïque (3-ABA) (2,0 mmol, 0,2743 g) dissous dans 10 ml d'éthanol avec 5 ml de 1,2-phénylènediamine (Phen) (1,0 mmol, 0,1081 g) dissous dans l'éthanol en présence de 2 gouttes d'acide acétique glacial (1 M) pendant 2 jours à 75 °C selon la réaction Synthesis32,33, Fig. 1. Au cours de la réaction, la couleur de la solution préparée est passée du jaune pâle au précipité brun rougeâtre formé. Ce précipité formé a été séparé par filtration, lavé plusieurs fois avec de l'eau/éthanol, puis séché sous vide.

Synthèse du ligand base de Schiff (A1).

Le complexe base de nano-palladium Schiff (C1) a été synthétisé par reflux de PdCl2.2H2O (1,0 mmol, 0,2134 g) dissous dans 10 ml d'eau distillée (DW) avec le ligand (A1) pendant 2 jours à 75 °C. Ensuite, le système a été chauffé au reflux. Au cours de la réaction, la couleur de la solution est passée du brun rougeâtre à un précipité rouge foncé. Le précipité a été séparé par filtration, lavé plusieurs fois avec de l'eau/éthanol et finalement séché sous vide.

Des optimisations de géométrie et d'autres calculs DFT ont été effectués sur le ligand de la base de Schiff (A1) et son complexe de palladium (C1) en utilisant le niveau de théorie B3LYP, les échanges non locaux à trois paramètres de Becke (B3) avec la fonction de corrélation de Lee, Yang et Parr (LYP)34. Nous avons utilisé le niveau B3LYP pour étudier les composés électroniques car les géométries prédites sont très fiables et fournissent de bonnes estimations pour les écarts HOMO-LUMO, en bon accord avec les valeurs expérimentales30,35,36,37,38,39,40,41. Tous les calculs ont été effectués en utilisant un ensemble de bases de 6 à 31 g (d) pour les atomes O, N, C et H et un ensemble de bases lanl2dz a été utilisé pour l'atome de Pd. Tous les calculs ont été effectués en utilisant la suite Gaussian09 de program42. Le package Gauss View 5.0 a été utilisé pour obtenir diverses vues graphiques de formes moléculaires de molécules distinctes.

Dans un erlenmeyer, 2 mL de solution 1,88 × 10−5 mol L−1 (A1) ont été ajoutés à une aliquote contenant 0,94 × 10−6 molL−1 de Pd (II) ; le pH a été ajusté par 0,5 mol L-1 HCl et/ou 0,5 mol L-1NaOH et la solution a été complètement mélangée. Une couleur rouge de C1 s'est développée instantanément. Deux ml de solution 4 × 10−4 molL−1 de TBAB ont été ajoutés et le mélange a été bien agité pendant 2 min pour permettre un développement complet des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)2]. Tous les contenus ont été transférés quantitativement dans une cellule de flottation (type 1) et le volume a été ajusté à 10 mL. Ensuite, 2 mL de 2 × 10−4 mol L−1 HOL ont été ajoutés. La cellule de flottation a été secouée à l'envers pendant 2 min. Une agitation vigoureuse de la cellule de flottation en présence du surfactant (HOL) a créé des bulles dans la solution qui ont amélioré la flottabilité des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)2]. 5 ml de MIBK ont été ajoutés à la surface de la solution et la cellule de flottation a été secouée à la main. Les paires d'ions rouges TBA.[PdII-(A1)2] ont été extraites quantitativement dans la couche organique à la surface de la solution. La phase aqueuse est évacuée par le fond de la cellule.

Après sublatation complète (10 min), la couche d'écume a été évaporée à la moitié du volume par chauffage dans un bain-marie. Il a ensuite été porté à 10 mL dans une fiole jaugée en utilisant une solution contenant 20:80, 1,0 mol L-1 HNO3/10 % v/v méthanol et analysé par ICP OES pour mesurer la concentration de Pd(II) à λmax 340,4 nm avec visualisation axiale.

L'efficacité de sublation au solvant (S %) du Pd (II) a été déterminée à partir de la relation suivante :

Ici, Co et Ci désignent la concentration de Pd (II) dans les couches organiques et aqueuses initiales, respectivement.

En variante, le Pd (II) a été déterminé directement par ICP OES dans la liqueur mère aqueuse. L'efficacité de séparation (S %) de l'analyte a été calculée à partir de sa concentration dans la liqueur mère selon la relation

où ci et cf désignent respectivement les concentrations initiale et finale de l'analyte.

A1 et C1 sont des composés colorés stables, légèrement solubles dans le DMF et solubles dans le DMSO. Les données physiques et microanalytiques les plus importantes obtenues pour les composés préparés sont résumées dans le tableau 1. Le point de fusion est d'environ 174,1 ° C pour A1 et> 300 ° C pour C1; les rendements de A1 et C1 sont respectivement de 96,5 et 82,1 %.

A1 est dissocié de A1− et H+ et les paires d'électrons non partagés de –O– et = N– dans A1 participent à une liaison de coordination avec des ions métalliques. Un complexe métallique anionique se forme en présence d'un excès de A1 ; et le complexe anionique forme des paires d'ions avec l'ion TBA+ par addition d'une solution de bromure de tétra-n-butylammonium43.

Les analyses élémentaires de la base de Schiff A1, du complexe Pd(II)-A1 (C1) et des paires d'ions [TBA-Pd(II)-A1] (C2), sont présentées dans le tableau 1. Les résultats obtenus sont en accord avec celui calculé pour la formule proposée. Anal. Calc. (%) : pour A1 ; C24H30N4O4 ; (438,53 g/mole); C, 65,73 ; H, 6,90 ; N, 12,78; trouvé C, 65,94; H, 6,73 ; N, 12,89. Alors qu'Anal. Calc. (%) : pour C1 ; C24H28N4O4Pd ; (542,93 g/mole); C, 53,09 ; H, 5,20; N, 10. ; trouvé C, 53,19; H, 5,31; N, 10.22.

Les spectres FTIR du ligand A1, du complexe C1 en solution aqueuse, TBA. [Pd (A1)] (C2) ion associé en couche organique sont présentés sur les Fig. 2a, b, c, d. Les fréquences les plus significatives de A1, C1 et C2 sont présentées dans le tableau 1. Comme cela a déjà été mentionné précédemment, l'IR de A1 (Fig. 2a) présente une large bande d'absorption dans la plage comprise entre 3635 et 3278 cm−1 qui peut être reconnue au υ(OH) de l'alcool, υ(OH), υ(NH) de la forme céto-énol et υ(NH2) 44,45. La bande à 2935 cm-1 est attribuée à υ(CH)-sp3. Les bandes entre 1730–1440 cm−1 peuvent être attribuées à υ(C = O), υ(C = N) et ν(C = C) et les larges bandes dues à la formation des deux formes de structures céto et énol. La bande apparue à 1385 cm−1 est due aux groupes ν(C–N). Les bandes entre 1330 et 736 cm1 sont dues au CH46 aromatique. Le spectre IR du complexe C1, Fig. 2b, prouve la complexation du ligand A1 avec l'ion métallique. Contrairement au spectre du ligand libre A1, l'IR du complexe C1 montre un décalage significatif des vibrations υ(OH),ν(NH), υ(C = N) et υ(C–N). Tandis que les vibrations υ(C = O) et υ(C = C) restent plus ou moins au même endroit, ce qui signifie que (C = C) ne contribue pas en coordination avec l'ion métallique. Ainsi, A1 agit comme un site de coordination bidenté neutre via les atomes υ (OH), (C – N), (C = O) et l'azote azométhine (C = N). Cette observation est en outre étayée par de nouvelles bandes trouvées à 671 et 436 cm−1 qui peuvent être attribuées à υ (Pd–O) et υ(Pd–N), respectivement47.

Les spectres FTIR de (a) le ligand A1, (b) le complexe C1 en solution aqueuse, (c) la paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] (C2) en couche aqueuse et (d) l'ion TBA.[PdII-(A1)](C2) s'associent en couche organique.

Le spectre IR de la paire d'ions C2 en solution aqueuse, Fig. 2c, est différent des spectres IR de A1 et C1, Fig. 3a, b, reflétant qu'il existe une contribution chimique entre TBAB et le complexe C1 lorsque la bande d'étirement -NH2 a disparu et une nouvelle bande d'étirement -NH est apparue. Cela signifie que la protonation s'est produite par la libération d'un atome d'hydrogène de (–NH2) portant une charge positive avec un atome Br− de TBAB portant une charge négative, de sorte qu'une liaison électrostatique s'est formée.

Les spectres d'absorption électronique de (a) le ligand de base de Schiff (A1), (b) le complexe Pd (C1) en solution aqueuse et (c) l'ion TBA. [Pd (A1)] associé dans la couche organique.

Enfin, il a été remarqué que le spectre IR de la paire d'ions TBA.[ PdII-(A1)] (C2) isolée dans la solution aqueuse, (Fig. 2c) et dans la couche organique, (Fig. 2d) sont identiques, indiquant que le processus de sublation pourrait être de nature physique.

Les spectres d'absorption électronique de A1 et C1 ont été montrés à la Fig. 3. À partir de la Fig. 3, il a été reconnu que l'A1 (Fig. 3a) expose trois bandes d'absorption à 226, 296 et 440 nm, qui ont été convenues pour le transfert de charge intra ligand ( n – π * et π – π *). Alors que le C1 expose quatre bandes d'absorption à 236, 268, 274 et 510 nm, qui ont été convenues aux transitions de transfert de charge ligand-métal (LMCT) et en raison des transferts de charge intra-ligand (n-π* et π-π*)48,49,50,51,52.

Les spectres d'absorption du C1 dans la solution aqueuse et dans la couche organique sont complètement différents de celui de A1. On observe que : 1) le λmax de C1 présente un décalage vers le rouge (70 nm) par rapport à celui de A1 et 2) l'absorbance du système C1-HOL-MIBK présente près de 4 fois celle de C1 en solution aqueuse. Cela prouve que les espèces sont fortement concentrées en présence de HOL et de MIBK.

La microscopie électronique à balayage (SEM) et la microscopie électronique à transmission (TEM) ont été utilisées pour caractériser la micromorphologie ainsi que la taille et la forme des nanoparticules. Comme le montre l'image SEM (Fig. 4a), les nanoparticules du complexe nano-palladium (II) (C1) étaient présentes sous forme de particules uniformes avec une morphologie sphérique et ovoïde. D'après les micrographies TEM (Fig. 4b, c), la taille moyenne des particules de nanoparticules C1 est estimée entre 72, 0 et 97, 0 nm.

un SEM de C1 ; b & c TEM de C1.

La géométrie optimisée du ligand de la base de Schiff (A1) et de son complexe de palladium (C1) est illustrée à la Fig. 5. Les orbitales moléculaires occupées les plus élevées (HOMO) et les orbitales moléculaires inoccupées les plus basses (LUMO) sont des éléments très importants de la conception moléculaire théorique53. Le HOMO est un donneur d'électrons et LUMO les sites accepteurs d'électrons et la dureté et la douceur moléculaires d'un composé peuvent être prédites à partir de l'écart HOMO-LUMO54.

Structures optimisées, HOMO et LUMO basées sur des calculs DFT en utilisant la méthode B3LYP avec des ensembles de base de 6 à 31 g (d).

Les paramètres de réactivité globaux39,40,41 tels que le potentiel d'ionisation (IP), l'affinité électronique (EA), la dureté (\(\eta )\), la douceur (\(\sigma\)) et l'électronégativité (\(\chi\))] peuvent être déterminés à partir des énergies orbitales HOMO et LUMO par le théorème de Koopman 55. Le potentiel d'ionisation (IP) et l'affinité électronique (EA) sont définis comme le négatif de HOMO et LU énergies MO, respectivement (IP = − EHOMO et EA = − ELUMO). La dureté chimique (\(\eta )\) est une mesure de la résistance d'un atome contre le transfert de charge 56. Elle peut être calculée en utilisant les énergies IP et EA :

La douceur (\(\sigma\)), qui est l'inverse de la dureté (\(\sigma = \frac{1}{\eta }\)), est une propriété de sa capacité à accepter l'électron.

Ainsi, une structure devient plus dure (plus molle) lorsque son écart d'énergie (ΔE(LUMO–HOMO)) devient plus large (plus étroit). L'électronégativité (\(\chi\)) en termes de IP et EA est donnée par :

La réactivité plus élevée du complexe Pd (C1) par rapport au ligand de base de Schiff (A1) s'explique à la lumière de l'écart d'énergie, ΔE (LUMO – HOMO), qui mesure la réactivité; à mesure que la bande interdite diminue, la réactivité augmente et la quantité de charge électronique transférée de (A1) à l'ion métallique central augmente. Le tableau 2 montre que ΔE (LUMO – HOMO) pour le complexe Pd (C1) s'est avéré plus réactif que le ligand de base de Schiff (A1). Les molécules dures (\(\eta )\) ont un grand écart d'énergie, et les molécules molles (\(\sigma\)) ont un petit écart d'énergie57,58. Une molécule molle est plus réactive qu'une molécule dure car une molécule molle a un ΔE (LUMO-HOMO) inférieur59. D'après le tableau 2, C1 est plus doux que A1 et cela confirme que C1 est plus réactif que L1. Le \(\chi\) est une mesure de la puissance d'atome(s) pour attirer les électrons60. Une valeur élevée d'électronégativité (χ) pour C1 suggère une forte capacité à attirer les électrons de A1, ce qui conduit à une plus grande interaction pour former le complexe C1. Enfin, le moment dipolaire (μ) est un facteur qui peut également fournir des informations sur l'interaction entre la molécule A1 et Pd. La valeur (μ) du complexe Pd (C1) est supérieure à (μ) du ligand de base de Schiff (A1); cela suggère les interactions plus fortes entre A1 et Pd pour former le complexe. Il a été observé qu'il y a une densité de charge transférée des atomes de base de Schiff à l'ion métallique et qu'il y a un rétro-don d'électrons de l'ion métallique aux atomes donneurs sur la base de Schiff après complexation. Le (EHOMO), (ELUMO), l'écart énergétique ΔE(LUMO–HOMO), le potentiel d'ionisation (IP), l'affinité électronique (EA), la dureté (\(\eta\), la douceur (\(\sigma\)), l'électronégativité (\(\chi\)) et le moment dipolaire (μ) de la base de Schiff (A1) et du complexe Pd (C1) sont répertoriés dans le tableau 2.

La sublation du solvant dépend de la solubilité du complexe métallique dans un solvant organique. Mais le solvant doit être non miscible avec une phase aqueuse, non volatile et plus légère que la solution aqueuse. Il doit être maintenu à la surface de la solution dans un état stable. Les efficacités de sublation ont été comparées à plusieurs solvants non miscibles à l'eau et légers tels que la méthylisobutylcétone (MIBK), la diisopropylcétone (DIPK), le cyclohexane, le benzène et l'o-xylène, ayant des densités de 0,77 à 0,89 g/mL. La MIBK a montré de bonnes efficacités de sublation pour des niveaux similaires et a été utilisée dans des études ultérieures.

Avant l'analyse des échantillons standard et réels par ICP OES, des conditions pratiques de l'instrument doivent être obtenues. Ainsi, différents paramètres influençant l'intensité des signaux dans l'ICP OES tels que la radiofréquence (rf), la puissance du générateur, la pression du nébuliseur, la hauteur de visualisation du plasma, les débits de gaz auxiliaires et le débit de la pompe péristaltique ont été optimisés. Ensuite, pour garantir l'obtention d'une efficacité d'extraction maximale, les paramètres affectant l'efficacité de la sublation du solvant, notamment la concentration en métal, en tensioactif et en agent chélateur, le temps et la température d'agitation, le pH de la solution et le volume de l'échantillon, ont été optimisés. Les conditions optimisées d'ICP OES sont données dans le tableau S1.

Les photographies numériques des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)] dans la solution aqueuse et dans la couche organique sont présentées à la Fig. 6. Comme on peut le voir clairement, la paire d'ions a une couleur rouge homogène claire dans la solution aqueuse (Fig. 6a). Après la suppression réussie de la paire d'ions, la paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] de couleur rouge est concentrée dans la couche organique au-dessus de la surface de la solution tandis que le reste de la solution devient incolore comme on peut le remarquer sur la Fig. 6d.

Photographies numériques du processus de sublation. a) Paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] en solution aqueuse ; b) & c) Paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] après addition de HOL ; d) Paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] sublatée à la couche organique de MINK.

La formation du complexe C1 a été influencée par le pH de la solution et les ions Pd (II) peuvent former des précipités d'hydroxyde dans une solution fortement basique. L'intégralité de la formation du complexe a été étudiée en modifiant le pH de 2 à 7 (Fig. 7). La sublation du Pd (II) était très faible dans la gamme acide de pH 2–3 car l'analyte ne pouvait pas être extrait dans MIBK. Cela est dû à la formation difficile de complexes car A1 est presque non ionisé dans une telle solution acide. Les précipités d'hydroxyde ne se sont pas non plus formés dans cette gamme. Une série d'expériences a été réalisée pour étudier l'effet du pH sur l'efficacité de sublation (S%) du Pd (II) (2 × 10−6 mol L−1) avec 5 ml de 1 × 10−3 mol L−1 TBAB, 2 × 10−3 mol L−1 HOL et 5 ml MIBK en l'absence et en présence de 2 × 10− mol L−1 de A1. Les données de la figure 7, courbe a, prouvent qu'en l'absence du ligand A1, l'efficacité maximale de séparation ne dépasse pas 30 % à toutes les valeurs de pH testées. Un tel pourcentage de séparation n'est pas satisfaisant du point de vue analytique. Par contre, la Fig. 7, courbe b, montre qu'une séparation complète (≈100%) de Pd(II) a été obtenue à pH 4,0 en présence de 2 × 10−4 mol L−1 de A1. D'autres expériences ont été réalisées à pH 4,0.

Effet du pH sur l'efficacité de sublation du Pd (II); (a) en l'absence de A1 ; (b) en présence de 2,0 × 10−4 mol L−1 A1 en utilisant 5 × 10−4 mol L−1 TBAB ; 2 × 10−3 mol L−1 HOL ; MIBK (5 ml) à température ambiante.

L'effet de la concentration de ligand sur l'efficacité de sublation (S% ) d'un 1,0 × 10−6 mol L−1 de Pd(II) a été étudié à pH 4,0 en utilisant 5 ml de 1 × 10−3 mol L−1 TBAB, 2 ml de 2 × 10−3 mol L−1 HOL, 5 ml de MIBK et diverses quantités d'A1. L'efficacité de sublation (S%) augmente avec l'augmentation de la concentration de ligand jusqu'à ce qu'elle atteigne son maximum à 2,0 × 10−6 mol L−1 de A1 ; à cette concentration, le rapport molaire est de 1:2 Pd(II):A1. Les résultats donnés sur la figure 8 montrent qu'une quantité excessive de ligand n'a eu aucun effet drastique sur le processus de sublation.

Influence de la concentration de A1 sur l'efficacité de sublation de 1,0 × 10−6 mol L−1 Pd (II) à pH 4,0 en utilisant 5 × 10−4 mol L−1TBAB ; 2 × 10−3 mol L−1 HOL ; MIBK (5 ml).

Pour confirmer les données précédentes, une autre série d'expériences a été réalisée en fixant la concentration en ligand et en modifiant la concentration en métal de 1,0 à 5,0 × 10−6 mol L−1). Les résultats obtenus ont montré qu'une séparation complète se produit au même rapport précédent de 1:2 Pd (II): A1. Au-dessus d'un tel rapport, l'augmentation de la concentration en Pd (II) entraîne une diminution de l'efficacité de séparation. Ceci reflète qu'un ligand insuffisant est présent pour une complexation complète et une séparation indirecte.

Comme décrit précédemment, les ions Pd (II) forment un complexe anionique avec un excès de A1 et ce complexe anionique forme des paires d'ions avec le TBAB. La quantité de TBAB affecte la stabilité de la paire d'ions TBA.[PdII-(A1)]. Dans d'autres conditions optimales, l'efficacité de la sublation par solvant de 1,0 × 10−6 mol L−1 Pd (II) a été étudiée en modifiant la concentration de TBAB en présence de 2,0 × 10−5 mol L−1 de A1, 2 × 10−3 mol L−1 HOL et 5 ml de MIBK à pH 4,0. Les résultats de la Fig. 1S montrent que l'efficacité de sublation maximale (S %) de TBA. [PdII-(A1)] a été atteint lorsque la concentration de TBAB était ≥ 2 × 10–4 mol L−1. Ainsi, un 5 ml de 4 × 10−4 mol L−1 de TBAB a été choisi dans la présente étude.

En général, un tensioactif est ajouté pour faire flotter certains matériaux dans une solution aqueuse en les rendant hydrophobes. Les matériaux hydrophobes peuvent être plus efficacement ensemencés à partir de solutions aqueuses que les matériaux hydrophiles. Le matériau peut être un précipité, des ions complexes ou des espèces d'ions associés (paires d'ions). À confirmer. [PdII-(A1)] était la paire d'ions dans la présente méthodologie de sublation.

Dans la présente étude, l'efficacité de la sublation par le type de surfactant a été évaluée à l'aide de surfactants anioniques (HOL), non ioniques TX-80 et cationiques (CTAB). L'associé ionique TBA.[PdII-(A1)] n'a pas été supprimé du tout lors de l'utilisation des tensioactifs cationiques ou non ioniques. En revanche, l'efficacité de sublation (S %) atteint son maximum en utilisant le tensioactif anionique HOL. Un tel phénomène peut être interprété comme signifiant qu'un excès de TBA+ autour du complexe PdII-(A1)− crée les paires d'ions de charge positive. Par conséquent, l'ajout du tensioactif anionique améliore l'efficacité de la sublation.

La concentration de HOL est un paramètre important ; jusqu'à une certaine limite, le pourcentage de séparation augmente à mesure que la concentration du tensioactif augmente. L'effet de la concentration de HOL sur l'efficacité de sublation des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)] a été étudié. Les résultats obtenus indiquent que l'efficacité de sublation de la paire d'ions TBA.[PdII-(A1)] atteint son maximum (100 %) sur une large gamme de concentrations de HOL (1 × 10−3 à 1 × 10−4 mol L−1) jusqu'à ce que sa concentration micellaire critique (CMC) soit atteinte. À une concentration HOL plus élevée, il y aura une concentration à laquelle les molécules de surfactant se rassemblent pour former une microbille, appelée micelle. Les micelles entrent en compétition pour les paires d'ions et comme elles restent en solution, elles réduisent l'efficacité de la séparation. La concentration du tensioactif modifie également la taille des bulles, la taille diminuant à mesure que le tensioactif augmente. Cela rend la mousse plus crémeuse. Une concentration appropriée (2X10-3 mol L-1) de HOL a été choisie tout au long de ce travail.

Pour étudier le rôle de la température sur la séparation du Pd (II), les solutions de Pd (II), de tensioactif et d'A1 ont été soit chauffées, soit refroidies à la même température. A1, TBAB et HOL sont rapidement versés dans la solution de Pd(II) au temps zéro. La solution a été introduite dans une cellule de flottation chemisée d'une isolation en fibre de verre de 1 cm d'épaisseur. Les étapes de sublation ont été précédées comme mentionné précédemment à pH≈4. Les résultats obtenus, Fig. 2S, ont indiqué que la sublation de TBA. [PdII-(A1)] n'est pas affectée par l'élévation de la température jusqu'à 40 ° C au-dessus de laquelle l'efficacité de la sublation commence à diminuer. La diminution de l'efficacité de la sublation lors de l'augmentation de la température peut être attribuée à l'instabilité des paires d'ions TBA.[PdII-(A1)] ainsi qu'à la faible liaison entre le surfactant HOL et les espèces associées aux ions. Une découverte qui permet d'expliquer le mécanisme de sublation de l'espèce associée à l'ion TBA.[PdII-(A1)] par le surfactant HOL et la MIBK. L'ensemble du travail a été réalisé à température ambiante (25 ± 1 °C).

Une agitation appropriée est nécessaire pour une complexation complète de A1 avec des ions palladium, qui forme un complexe hydrophobe après environ 2,0 min et reste constant jusqu'à 48,0 h, comme le montre la Fig. S3. Pour les travaux suivants, un temps d'agitation de 60,0 s suivi d'une période de repos de 3,0 min a été utilisé.

Une série d'expériences ont été menées pour sublate une concentration fixe de l'analyte (1,0 × 10-6 mol L-1 de palladium) à partir de différents volumes aqueux (50-1500 ml) en utilisant de grandes cellules de flottation appropriées dans les conditions recommandées. Il ressort clairement des données de la figure 4S que 10-6 mol L-1 de l'analyte peuvent être séparés quantitativement de différents volumes aqueux jusqu'à 1 L en utilisant 10 ml de la couche organique. Le facteur d'enrichissement (facteur de préconcentration)61, défini comme le rapport des volumes avant et après suppression du solvant, était de 100.

Le tableau 2S résume l'effet de la force ionique sur l'efficacité de séparation du Pd(II) dans les conditions recommandées. Du sodium, du magnésium et du calcium sous forme de chlorure et de sulfate ont été ajoutés lors de la séparation par sublation de l'analyte dans les conditions recommandées. Il a été constaté que ces sels, même jusqu'à une concentration de 0,5 mol L-1, n'ont aucun effet sur l'efficacité de sublation du solvant de l'analyte.

Compte tenu de la grande sélectivité apportée par l'ICP-OES, les interférences étudiées étaient liées à l'étape de pré-concentration. L'effet des ions de métaux étrangers sur la sublation du solvant de Pd (II) avec A1 a été étudié en détail. Les résultats obtenus révèlent que malgré la forte tendance de A1 à former des complexes avec différents ions de métaux de transition, heureusement, la plupart de ces complexes ne sont pas compensés avec le complexe Pd (II) à pH 3,5–4,0. Les données expérimentales ont montré que bien que certains ions étrangers aient peu d'effets interférents (∼3%), Tableau 3, toutes ces interférences ont été complètement contrôlées en ajoutant un excès d'A1 (2 × 10−4 mol L−1). Par conséquent, on peut prédire que les effets interférents peuvent être dus à la formation de complexes qui s'accompagne d'une diminution de la concentration de ligand. Par conséquent, le masquage des effets interférents par l'ajout d'un excès d'A1 offre une procédure hautement sélective pour la séparation et la détermination de microquantités de Pd (II) dans divers matériaux complexes, comme les échantillons environnementaux et biologiques.

Dans les conditions optimales, le graphique d'étalonnage était linéaire dans la plage de 10,0 à 1000,0 ng mL-1. L'équation d'étalonnage est y = 2,6696x (μg mL−1) + 0,0415, avec un coefficient de corrélation de 0,9943. La limite de détection62, (définie comme LOD = 3 SB/m, où SB et m sont respectivement l'écart type du blanc et la pente du graphique d'étalonnage), était de 21,29 ngL−1. La limite de quantification (LOQ) calculée comme 3 LOD était de 64,5 ngL-1. L'écart type relatif était de 0,023 % (c = 5,0 μg mL−1, n = 3). Les caractéristiques analytiques de cette technique sont détaillées dans le tableau 4.

Les conditions expérimentales optimisées ont été appliquées à des échantillons réels pour évaluer l'efficacité de la méthode combinée de sublation par solvant-ICP-OES pour la pré-concentration et la détermination des traces d'ions Pd (II). Les courbes d'étalonnage ont été préparées avec les solutions étalons. Les solutions étalons (1,0 L) ont été traitées dans les conditions expérimentales optimisées ci-dessus.

La méthode proposée a été appliquée à la détermination de traces de palladium dans des échantillons synthétiques et des eaux usées de catalyseur au palladium avec des résultats satisfaisants, tableau 5.

Afin d'étudier l'applicabilité à des échantillons d'eau naturelle, les récupérations de quantités connues de Pd (II) ajoutées à des échantillons d'eau bidistillée, de rivière et de mer ont été examinées par une telle procédure. A des aliquotes de 20 ml d'échantillons d'eau claire non contaminée et filtrée, 1, 3 et 5 μg de Pd (II) ont été ajoutés et le pH a été ajusté par HCl à pH 4,0. La méthodologie ICP OES mentionnée précédemment a été appliquée. Les récupérations obtenues, tableau 6, étaient de l'ordre de 98,00 à 99,42 %. Ces résultats indiquent que cette méthode analytique pourrait être appliquée avec succès à la détermination de traces de Pd (II) dans des échantillons d'eau réels.

Selon Sebba63, le mécanisme de séparation dans la technique de sublation au solvant est très simple. Au fur et à mesure que les bulles de gaz traversent la masse liquide, elles collectent les espèces colligendes-collectrices, qui sont ensuite transférées à la phase organique sur la surface supérieure de la masse liquide. Dans les études concernant la séparation par sublation, le rôle du surfactant est très important. La nature de l'interaction entre le tensioactif acide oléique et la paire d'ions TBA+PdII-(A1)2− formée doit être étudiée pour approcher le mécanisme réel de sublation. Une paire d'ions est une paire d'ions chargés de manière opposée maintenus ensemble par l'attraction coulombienne sans formation de liaison covalente. Le mécanisme proposé peut passer par : i) une interaction physique via Van der Waal ; ii) par formation d'une liaison hydrogène entre la partie hydrophile du tensioactif et les sites actifs du complexe ligand ou iii) par une interaction entre l'acide oléique et le couple d'ions, formé en solution par une liaison coordonnée, formant une espèce [TBA+.[PdII-(A1)--HOL) auto-flottante. Dans tous les cas, la partie hydrophobe du tensioactif se fixe aux bulles d'air et flotte en séparant les espèces contenant l'analyte.

Comme il a été mentionné plus tôt dans cette étude, A1 forme un complexe anionique avec Pd (II) et l'ajout d'une quantité suffisante de TBAB a transformé ce complexe anionique en une paire d'ions chargés positivement qui a été facilement rendu hydrophobe par l'ajout de HOL, flotté par agitation vigoureuse de la cellule de flottation et extrait dans le MIBK.

Dans la présente enquête, le mécanisme de sublation est proposé comme étant de nature physique. Cette suggestion peut être attribuée aux constatations suivantes :

L'espèce sublatée dans la couche organique a la même couleur (rouge) que celle obtenue dans la solution aqueuse (surtout à des concentrations élevées de réactifs).

L'efficacité de la sublation était fortement affectée par la température. L'élévation de la température au-dessus de 40 ° C entraîne une diminution marquée de l'efficacité de sublation du complexe associé d'ions TBA. [PdII- (A1)]. Ce comportement peut être attribué à la faible liaison entre la paire d'ions et l'acide oléique reflétant qu'il n'y a pas de contribution de coordination ou d'hydrogène entre HOL et l'ion associé TBA.[PdII-(A1)]. De plus, la force physique entre HOL et TBA.[PdII-(A1)], peut facilement être détruite par la chaleur.

Enfin, il a été remarqué que les spectres IR de l'associé d'ions TBA.[PdII-(A1)] isolé dans la solution aqueuse, (Fig. 2c) et la couche organique, (Fig. 2d), sont identiques, indiquant que le processus de sublation pourrait être de nature physique.

En conclusion, toutes les études mentionnées suggèrent le mécanisme de la première proposition.

Une comparaison entre les performances analytiques de la présente approche et d'autres rapports antérieurs dans les types de littérature pour la détermination du palladium est présentée dans le tableau 7. Les chiffres analytiques des mérites de notre travail sont comparables ou meilleurs que les rapports précédemment rapportés.

Dans cet article, le complexe nanopalladium(II) du ligand base de Schiff 1-N, N'-1, 2-phénylène)bis(3-aminobenzamide) (A1) a été synthétisé et caractérisé par analyse élémentaire, techniques de spectroscopie et mesures physiques. Les résultats ont montré que l'A1 agissait comme un ligand bidenté neutre. Des traces de Pd(II) dans plusieurs échantillons d'eau à pH ajusté de 4,0 ont été déterminées par une sublation au solvant en utilisant une paire d'ions d'anion PdII(A1)− et d'ion tétrabutylammonium pour l'utilisation d'un effet synergique. Les paires d'ions hydrophobes créées par l'ajout d'acide oléique ont été flottées et extraites dans MIBK par agitation vigoureuse de la cellule de flottation. Cette procédure a été appliquée à l'analyse de plusieurs échantillons d'eau réels et des récupérations de plus de 95 % ont été obtenues dans des échantillons dopés de quantités données d'analytes. Le RSD de moins de 3 % a été obtenu pour les échantillons dopés standard. De tels résultats montrent qu'il s'agit d'une méthode assez précise et reproductible et qu'elle peut être appliquée à des échantillons similaires. Les résultats montrent que le prétraitement de sublation au solvant est une méthode sensible, rapide, simple et sûre pour la séparation/préconcentration du palladium. De plus, des calculs DFT ont été effectués pour prédire l'interaction hôte-rafale entre la base de Schiff et les cations Pd (II).

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié.

Dubiella-Jackowska, A., Polkowska, Z. & Namieśnik, J. Éléments du groupe platine : un défi pour l'analyse environnementale. Polonais J. Environ. Étalon. 16, 329–345 (2007).

CAS Google Scholar

Barefoot, RR Distribution et spéciation des éléments du groupe du platine dans les matrices environnementales. TrAC - Tendances Anal. Chim. 18, 702–707 (1999).

Article CAS Google Scholar

Ravindra, K., Bencs, L. & Van Grieken, R. Éléments du groupe Platinum dans l'environnement et leurs risques pour la santé. Sci. Environ. 318, 1–43 (2004).

Article ADS CAS PubMed Google Scholar

Point, UC Détermination du palladium dans des échantillons d'eau par extraction du point de trouble couplée à la spectrométrie laser à lentille thermique. J. Korean Chem. Soc. 59, 407. https://doi.org/10.5012/jkcs.2015.59.5.407 (2015).

Article CAS Google Scholar

Shamsipur, M., Ramezani, M. & Sadeghi, M. Préconcentration et détermination d'ultra traces de palladium dans des échantillons d'eau par microextraction liquide-liquide dispersive et spectrométrie d'absorption atomique à four graphite. Microchim. Acte. 166, 235-242 (2009).

Article CAS Google Scholar

Limbeck, A., Rendl, J. & Puxbaum, H. Détermination ETAAS du palladium dans des échantillons environnementaux avec préconcentration en ligne et séparation de la matrice. J.Anal. À. Spectre. 18, 161–165 (2003).

Article CAS Google Scholar

Godlewska-Zyłkiewicz, B. Procédures de préconcentration et de séparation pour la détermination spectrochimique du platine et du palladium. Microchim. Acte. 147, 189-210 (2004).

Article Google Scholar

Mladenova, E., Karadjova, I. & Tsalev, DL Extraction en phase solide dans la détermination de l'or, du palladium et du platine. J. Sep. Sci. 35, 1249. https://doi.org/10.1002/jssc.201100885 (2012).

Article CAS PubMed Google Scholar

Venkatesh, G. & Singh, AK Détermination par spectrométrie d'enrichissement et d'absorption atomique de flamme du palladium à l'aide de matrices chélatantes conçues en fonctionnalisant l'Amberlite XAD-2/16 et le gel de silice. Microchim Acta. 159, 149–155 (2007).

Article CAS Google Scholar

Kovacheva, P. & Djingova, R. Méthode d'échange d'ions pour la séparation et la concentration du platine et du palladium pour l'analyse d'échantillons environnementaux par spectrométrie d'émission atomique à plasma à couplage inductif. Anal. Chim. Acte. 464, 713 (2002).

Article Google Scholar

Moawed, EA Préparation d'une nouvelle mousse de polyuréthane échangeuse d'ions et son application pour la séparation et la détermination du palladium dans des échantillons environnementaux. Anal. Chim. Acte. 580, 263–270 (2006).

Article CAS PubMed Google Scholar

Lin, H., Huang, ZJ, Hu, Q., Yang, G. & Zhang, G. Détermination du palladium, du platine et du rhodium par HPLC avec enrichissement de colonne en ligne à l'aide de 4-carboxylphényl-thiorhodanine comme réactif de dérivatisation précolonne. J.Anal. Chim. 62, 58–62 (2007).

Article CAS Google Scholar

Akl, MA, AL-Rabasi, AS & Melouk, AF Cloud Point Extraction et FAAS Détermination du cuivre (II) à l'état de trace dans des échantillons environnementaux à l'aide de N-benzamido-N'-benzoyl thiocarbamide et de CTAB. Egypte. J. Chem. 64, 313–322 (2021).

Google Scholar

Purnamawaty, E., Amimoto, T., Imura, H., Usui, Y. & Ohashi, K. Extraction à l'équilibre du molybdène (VI) avec plusieurs dérivés alkylés de 8-quinolinol. Anal. Sci. 10, 749-753 (1994).

Article CAS Google Scholar

Hiraide, M., Yoshida, Y. & Mizuike, AJ Flottation de traces de métaux lourds coprécipités avec de l'hydroxyde d'aluminium à partir d'eau et d'eau de mer. Anal. Chim. Acte. 81, 185 (1976).

Article CAS Google Scholar

Hiraide, M., Uchida, T. & Kawaguchi, K. Détermination de traces de métaux lourds dans l'alumine par spectrométrie d'absorption atomique électrothermique après extraction au diéthyldithiocarbamate et précipitation de la matrice. Jpn. Analyste. 118, 537-539 (1993).

Article ADS CAS Google Scholar

Fukuda, K. & Atsushi, M. Séparation de traces d'argent par la méthode de coprécipitation-flottation. Bunseki Kagaku 17, 319–322 (1968).

Article CAS Google Scholar

Hiraide, M. & Mizuike, A. Séparation et préconcentration de substances traces—III La flottation comme technique de préconcentration. Application pure. Chim. 8, 1555. https://doi.org/10.1351/pac198254081555 (1982).

Article Google Scholar

Sekine, K. Séparation par flottation par mousse de petites quantités de thorium au moyen d'Arsenazo III et de Zephiramine. Fresenius Z.Anal. Chim. 273, 103–107 (1975).

Article CAS Google Scholar

Aoyama, M., Hobo, T. & Suzuke, SJ Flottation ionique-détermination spectrophotométrique de traces d'ions nitrite dans les eaux. Anal. Chim. Acte. 31, E105. https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.31.3_E99 (1981).

Article Google Scholar

Kotsuji, KK, Arikawa, YM & Hayash, S. Détermination spectrophotométrique du fer à l'aide de la méthode de sublation au solvant. Talante 26, 475–479 (1977).

CAS Google Scholar

Kim, YS, Shin, JH, Choi, YS, Lee, W. & Lee, YI Sublation de solvant utilisant la 8-hydroxyquinoline comme ligand pour la détermination des oligo-éléments dans les échantillons d'eau. Microchem. J. 6, 99-107 (2001).

Article Google Scholar

Kim, YS, Sin, JH, Choe, YS, Lee, W. & Lee, YI Solvant sublation d'oligo-métaux nobles par formation de complexes métalliques avec le 2-mercaptobenzothiazole. Taureau. Chimie coréenne. Soc. 22, 19–24 (2001).

CAS Google Scholar

Gennari, C. & Piarulli, U. Bibliothèques combinatoires de ligands chiraux pour la catalyse énantiosélective. Chim. Rév. 103, 3071–3100 (2003).

Article CAS PubMed Google Scholar

Cozzi, PG Métal-Salen Schiff bases complexes en catalyse : Aspects pratiques. Chim. Soc. Rév. 33, 410–421 (2004).

Article CAS PubMed Google Scholar

Hossain, SM et al. Synthèse et caractérisation d'un nouveau chimiocapteur fluorescent ditopique, réversible et hautement sélectif pour l'ion Al3+. RSC Adv. 5, 63338–63344 (2015).

Article ADS CAS Google Scholar

Makio, H., Kashiwa, N. & Fujita, T. Catalyseurs FI : Une nouvelle famille de catalyseurs hautes performances pour la polymérisation des oléfines. Adv. Synthé. Catal. 344, 477. https://doi.org/10.1002/1615-4169(200207)344:5%3c477::AID-ADSC477%3e3.0.CO;2-6 (2002).

3.0.CO;2-6" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F1615-4169%28200207%29344%3A5%3C477%3A%3AAID-ADSC477%3E3.0.CO%3B2-6" aria-label="Article reference 27" data-doi="10.1002/1615-4169(200207)344:53.0.CO;2-6">Article CAS Google Scholar

Pasatoiu, TD et al. Préparation, structures cristallines et caractéristiques magnétiques d'une série de complexes à base de Schiff dinucléaires [NiIILnIII] : preuves d'une relaxation lente de l'aimantation pour le dérivé DyIII. Inorg. Chim. 50, 5890. https://doi.org/10.1021/ic2004276 (2011).

Article CAS PubMed Google Scholar

Barefoot, RR Détermination du platine à l'état de traces dans les matériaux environnementaux et biologiques. Environ. Sci. Technol. 31, 309. https://doi.org/10.1021/es960712i (1997).

Article ADS CAS Google Scholar

Akl, MA, El-Gharkawy, ER, El-Mahdy, NA, El-Sheikh, SM & Sheta, SM Un nouveau complexe de nanocuivre : potentiométrie, DFT et application en tant que biomarqueur prostatique du cancer pour la détection ultrasensible du PSA humain. Dalton Trans. 49, 15769–15778 (2020).

Article CAS PubMed Google Scholar

Kabil, MA, Ghazy, SE, El-Asmy, AA & Sherif, YE Procédure hautement sélective dans ses matériaux alliés pour l'analyse des traces de platine (IV) dans ses matériaux alliés. Anal. Sci. 12, 431-437 (1996).

Article CAS Google Scholar

Şabik, AE, Karabörk, M., Ceyhan, G., Tümer, M. & Dığrak, M. Ligands à base de schiff polydentés et leurs complexes La (III): synthèse, caractérisation, propriétés antibactériennes, thermiques et électrochimiques. Int. J.Inorg. Chim. 2012, 1. https://doi.org/10.1155/2012/791219 (2012).

Article CAS Google Scholar

Hussain, Z., Yousif, E., Ahmed, A. & Altaie, A. Synthèse et caractérisation des bases de Schiff du sulfaméthoxazole. Org. Méd. Chim. Lett. 4, 1–4 (2014).

Article PubMed PubMed Central Google Scholar

Becke, AD Thermochimie fonctionnelle de la densité. III. Le rôle de l'échange exact. J. Chem. Phys. 98, 5648. https://doi.org/10.1063/1.464913 (1993).

Article ADS CAS Google Scholar

Ammar, HY & El-Gharkawy, ESR Adsorption de la molécule NO sur des nanotubes de MgO dépourvus de lacunes en oxygène : étude DFT. EUR. J. Sci. Rés. 120, 401–415 (2014).

Google Scholar

El-Gharkawy, ERH & Ammar, HY Adsorption de CO sur une nano-cage (MgO) 12 déposée par TM (TM = Ni, Pd et Pt): une étude sur les propriétés électroniques. J. Nanoélectron. Optoélectron. 13, 546-553 (2018).

Article CAS Google Scholar

Sheta, SM, Akl, MA, Saad, HE & El-Gharkawy, ERH Un nouveau complexe de nano-lanthane : synthèse, caractérisation et application en tant que chimiocapteur de macrofurane dans des échantillons pharmaceutiques, biologiques et environnementaux. RSC Adv. 10, 5853–5863 (2020).

Article ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Abd El-Maksoud, SA, El-Dossoki, FI, Migahed, MA, Gouda, MM & El-Gharkawy, ERH Nouveaux tensioactifs dérivés du bromure d'imidazol-1-ium comme inhibiteurs de corrosion pour l'acier au carbone dans des solutions de HCl 1 M : Études expérimentales et théoriques. J.Bio. Tribo. Corros. 7, 1–15 (2021).

Article Google Scholar

Lakshmi Praveena, P., Ramakrishna, DS & Durga, P. Caractérisation spectrale UV d'un cristal liquide smectique-C : support théorique à l'expérience. Mol. Crist. Liquide. Crist. 643, 76–82 (2017).

Article Google Scholar

Veligeti, R., Ramakrishna, DS, Madhu, RB et Anireddy, JS Synthèse de substituants fluoro et trifluorométhyle contenant de nouveaux régioisomères d'acridone fusionnés à la benzopipérazine tétracyclique N-benzylée en utilisant un solvant plus vert 2-MeTHF et leurs études DFT. J. Fluor. Chim. 257–258, 109989 (2022).

Article Google Scholar

Veligeti, R., Anireddy, JS, Madhu, RB et Ramakrishna, DS Un pot, synthèse à trois composants de dihydropyrazine asymétrique à substitution fluoro et trifluorométhyle fusionnée d'acridine-3-carboxamide à l'aide d'un solvant 2-MeTHF renouvelable et de leurs études DFT. J. Fluor. Chim. 261–262, 110019 (2022).

Article Google Scholar

Frisch, MJ et al. Fox (Gaussian Inc., Wallingford CT, 2013).

Google Scholar

Tatsuya, S., Ivana, K., Junui, N. & Nguyen, T. Extraction par solvant de zinc (II) avec de l'acide 1-naphtoïque dans du chloroforme en présence d'ions tétrabutylammonium ou d'oxyde de trioctylphosphine. Anal. Sci. 10, 743. https://doi.org/10.2116/analsci.10.743 (1994).

Article Google Scholar

Shawali, AS, Elsheikh, S. & Párkányi, C. Cyclisation des esters de thiohydrazonate et tautomérisme azo-hydrazone des 2-arylhydrazono-3-oxo-1,4-benzothiazines. J. Hétérocycl. Chim. 40, 207-212 (2003).

Article CAS Google Scholar

Kalarani, R., Sankarganesh, M., Kumar, GGV & Kalanithi, M. Synthèse, spectrale, calcul DFT, capteurs, études antimicrobiennes et de liaison à l'ADN des complexes métalliques Co (II), Cu (II) et Zn (II) avec base de Schiff 2-amino benzimidazole. J. Mol. Structure. 1206, 127725 (2020).

Article CAS Google Scholar

Chong, J. et al. Etudes expérimentales et théoriques sur les bases d'isatine-Schiff et leurs complexes de cuivre(II) : Synthèses, spectroscopie, tautomérie, potentiels redox, EPR PXRD et DFT/TDDFT. J. Mol. Structure. 1201, 127725 (2020).

Google Scholar

Ramesh, G. et al. Synthèse facile, caractérisation structurale, liaison à l'ADN, évaluation de l'incision, études de l'activité antioxydante et antimicrobienne des complexes de cobalt (II), de nickel (II) et de cuivre (II) de dérivés de 3-amino-5-(4-fluorophényl) isoxazole. J. Mol. Structure. 1202, 127338 (2020).

Article CAS Google Scholar

Zhang, F. et al. Un film mince MOF de lanthanide fixé avec des nano-ancres Co3O4 en tant que capteur luminescent très efficace pour les antibiotiques Nitrofuran. Chim. EUR. J. 23, 10293–10300 (2017).

Article CAS PubMed Google Scholar

Lakshmi Praveen, P. & Durga, PO Photosensibilité, décalages induits par les substituants et les solvants dans les bandes d'absorption UV-visible des cristaux liquides d'ester naphtylique : une approche théorique comparative Liquid Crystals. Liquide. Crist. J. 41, 872–882 (2014).

Article Google Scholar

Lakshmi Praveen, P. Bithiophènes nématiques et smectiques pour le mécanisme de détection UV : Calculs comparatifs sur différents homologues. J. Mol. Liquide. 341, 117424 (2021).

Article CAS Google Scholar

Lakshmi Praveen, P., Ramakrishna, DS & Durga, PO Caractérisation spectrale UV d'un cristal liquide smectique-C : Support théorique à l'expérience. J. Mol. Liquide. 341, 117424 (2021).

Article CAS Google Scholar

Das, P. & Lakshmi Praveen, P. Enquête théorique sur le profil spectral d'absorption des cristaux liquides de tétrazole : groupes terminaux hexyle, nonyle et effets de solvant. Conf. Ser. Mater. Sci. Ing. 798, 012041. https://doi.org/10.1088/1757-899X/798/1/012041 (2020).

Article CAS Google Scholar

Shoba, D., Periandy, S., Karabacak, M. & Ramalingam, S. Enquête sur la spectroscopie vibrationnelle (FT-IR et FT-Raman) et analyse informatique hybride (HF et DFT) sur la structure du 2, 3-naphtalènediol. Spectrochim. Acta Partie A Mol. Biomol. Spectrosc. 83, 540–552 (2011).

Article ADS CAS Google Scholar

Fukui, K. Rôle des orbitales frontières dans les réactions chimiques. Sci. 218, 747–754 (1982).

Article ADS CAS Google Scholar

Koopmans, T. Sur l'attribution des fonctions d'onde et des valeurs propres aux électrons individuels d'un atome. Physique. 1, 104–113 (1934).

Annonces d'article Google Scholar

Pearson, RG Electronégativité absolue et dureté absolue des acides et bases de Lewis. Confiture. Chim. Soc. 107, 6801–6806 (1985).

Article CAS Google Scholar

Pearson, RG Le principe de dureté maximale : dureté chimique. J. Chem. Éd. 76, 267 (1999).

Article CAS Google Scholar

Reed, AE, Curtiss, LA & Weinhold, F. Interactions intermoléculaires à partir d'une orbitale de liaison naturelle. Donateur-Accepter. Afficherp. Chim. Rév. 88, 899-926I (1988).

Article CAS Google Scholar

Ebenso, E. et al. Etudes théoriques de quelques sulfamides comme inhibiteurs de corrosion des aciers doux en milieu acide. J. Quantum Chem. 110, 2614 (2010).

Article CAS Google Scholar

Parr, RG, Donnelly, RA, Levy, M. & Palke, WE Electronégativité : point de vue fonctionnel de la densité. J. Chem. Phys. 68, 3801–3807 (1978).

Article ADS CAS Google Scholar

Han, Q. et al. Détermination du palladium dans des échantillons d'eau par extraction du point de trouble couplée à la spectrométrie laser à lentille thermique. J. Korean Chem. Soc. 59, 407–412 (2015).

Article CAS Google Scholar

Shrivastava, A. & Gupta, V. Méthodes de détermination de la limite de détection et de la limite de quantification des méthodes analytiques. Chron. Jeune Sci. 2, 21 (2011).

Article Google Scholar

Doyle, FM Flottation ionique—Son potentiel pour les opérations hydrométallurgiques. Int. J. Miner. Processus. 72, 387–399 (2003).

Article CAS Google Scholar

Tavakoli, L. et al. Développement de l'extraction du point de trouble pour l'extraction et la détermination simultanées de l'or et du palladium à l'aide d'ICP-OES. J. Hazard. Mater. 152, 737–743 (2008).

Article CAS PubMed Google Scholar

Behbahani, M. et al. Extraction en phase solide à l'aide de MCM-41 nanoporeux modifié avec du 3,4-dihydroxybenzaldéhyde pour la préconcentration et l'élimination simultanées de l'or (III), du palladium (II), du cuivre (II) et de l'argent (I). Ing. J. Ind. Chim. 20, 2248-2255 (2014).

Article CAS Google Scholar

Ghaedi, M., Ghayedi, M., Kokhdan, SN, Sahraei, R. & Daneshfar, A. Nanoparticules d'oxyde de palladium, d'argent et de zinc chargées sur du charbon actif comme adsorbant pour l'élimination du rouge de bromophénol d'une solution aqueuse. Ing. J. Ind. Chim. 19, 1209-1217 (2013).

Article CAS Google Scholar

Zhang, S., Pu, Q., Liu, P., Sun, Q. & Su, Z. Synthèse du gel d'amidinothiouréido-silice et son application à la détermination par spectrométrie d'absorption atomique de flamme de l'argent, de l'or et du palladium avec préconcentration et séparation en ligne. Anal. Chim. Acta 452, 223–230 (2002).

Article CAS Google Scholar

Liang, P., Zhao, E., Ding, Q. & Du, D. Préconcentration de microcolonnes de nanotubes de carbone à parois multiples et détermination de l'or dans des échantillons géologiques et d'eau par spectrométrie d'absorption atomique de flamme. Spectrochim. Acta Partie B At. Spectrosc. 63, 714-717 (2008).

Annonces d'article Google Scholar

Ashkenani, H. & Taher, MA Utilisation de liquide ionique dans une procédure de microextraction simultanée pour la détermination de l'or et de l'argent par ETAAS. Microchem. J. 103, 185-190 (2012).

Article CAS Google Scholar

Ebrahimzadeh, H., Tavassoli, N., Amini, MM, Fazaeli, Y. & Abedi, H. Détermination de très faibles niveaux d'or et de palladium dans les eaux usées et les échantillons de sol par absorption atomique après préconcentration sur silice modifiée MCM-48 et MCM-41. Talanta 81, 1183 (2010).

Article CAS PubMed Google Scholar

Ebrahimzadeh, H., Moazzen, E., Amini, MM et Sadeghi, O. Nouveaux nanotubes de carbone multiparois revêtus de polymère à empreinte ionique en tant que sorbant hautement sélectif pour la détermination des ions d'or dans les échantillons environnementaux. Chim. Ing. J. 215–216, 315–321 (2013).

Article Google Scholar

Shamsipur, M. & Ramezani, M. Détermination sélective d'ultra-traces d'or par spectrométrie d'absorption atomique à four graphite après microextraction liquide-liquide dispersive. Talante 75, 294–300 (2008).

Article CAS PubMed Google Scholar

Télécharger les références

Financement en libre accès fourni par The Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) en coopération avec The Egyptian Knowledge Bank (EKB).

Département de chimie, Faculté des sciences, Université de Mansoura, Mansoura, 35516, Égypte

Magda A. Akl, Nora A. El-Mahdy & El-Sayed RH El-Gharkawy

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar

Déclaration de contribution de l'auteur. Magda A. Akl : Conceptualisation, Méthodologie, Enquête, Rédaction—ébauche originale, révision, Supervision. Nora A.El-Mahdy. : Méthodologie, Enquête, Rédaction—ébauche originale. El-Sayed.RHEl–Gharkawy. : Conceptualisation, Méthodologie, Enquête, Rédaction—ébauche originale.

Correspondance à Magda A. Akl.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

Libre accès Cet article est sous licence Creative Commons Attribution 4.0 International, qui autorise l'utilisation, le partage, l'adaptation, la distribution et la reproduction sur tout support ou format, à condition que vous accordiez le crédit approprié à l'auteur ou aux auteurs originaux et à la source, fournissez un lien vers la licence Creative Commons et indiquez si des modifications ont été apportées. Les images ou tout autre matériel de tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans une ligne de crédit au matériel. Si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons de l'article et que votre utilisation prévue n'est pas autorisée par la réglementation légale ou dépasse l'utilisation autorisée, vous devrez obtenir l'autorisation directement du détenteur des droits d'auteur. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Réimpressions et autorisations

Akl, MA, El-Mahdy, NA et El-Gharkawy, ES.RH Conception, études structurelles, spectrales, DFT et analytiques d'un nouveau complexe de base de schiff nano-palladium. Sci Rep 12, 17451 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-21406-x

Télécharger la citation

Reçu : 04 juillet 2022

Accepté : 27 septembre 2022

Publié: 19 octobre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-21406-x

Toute personne avec qui vous partagez le lien suivant pourra lire ce contenu :

Désolé, aucun lien partageable n'est actuellement disponible pour cet article.

Fourni par l'initiative de partage de contenu Springer Nature SharedIt

En soumettant un commentaire, vous acceptez de respecter nos conditions d'utilisation et nos directives communautaires. Si vous trouvez quelque chose d'abusif ou qui ne respecte pas nos conditions ou directives, veuillez le signaler comme inapproprié.